{"id":47647,"date":"2020-11-13T11:02:44","date_gmt":"2020-11-13T10:02:44","guid":{"rendered":"https:\/\/aktuelles.uni-frankfurt.de\/?p=47647"},"modified":"2020-11-13T11:02:45","modified_gmt":"2020-11-13T10:02:45","slug":"chemie-wie-stickstoff-per-katalysator-uebertragen-wird","status":"publish","type":"post","link":"https:\/\/aktuelles.uni-frankfurt.de\/en\/forschung\/chemie-wie-stickstoff-per-katalysator-uebertragen-wird\/","title":{"rendered":"Chemie: Wie Stickstoff per Katalysator \u00fcbertragen wird"},"content":{"rendered":"<p><strong>Metallkatalysatoren k\u00f6nnen Stickstoff auf organische Molek\u00fcle \u00fcbertragen. Bei solchen Reaktionen treten kurzlebige Verbindungen auf, deren Funktion f\u00fcr die Produktbildung durch die chemische Bindung von Metall und Stickstoff ma\u00dfgeblich bestimmt wird. Die Struktur und chemische Bindung eines solchen Schl\u00fcsselintermediats f\u00fcr den Stickstoffatom-Transfer haben jetzt Chemiker der Universit\u00e4t G\u00f6ttingen und der Goethe-Universit\u00e4t Frankfurt umfassend analysiert. Das detaillierte Verst\u00e4ndnis des Reaktionsablaufs erlaubt es, k\u00fcnftig Katalysatoren f\u00fcr bestimmte Reaktionen ma\u00dfzuschneidern und wichtige chemische Reaktionen gezielt zu steuern.&nbsp;<\/strong><\/p>\n\n\n\n<p>Um neue Wirkstoffe f\u00fcr Medikamente oder innovative, molekulare Materialien mit neuen Eigenschaften herzustellen, m\u00fcssen Molek\u00fcle gezielt modifiziert werden. Die Kontrolle der Selektivit\u00e4t solcher chemischen Transformationen ist eines der Hauptziele der Katalyse. Dies gilt insbesondere f\u00fcr komplexe Molek\u00fcle, die an mehreren Stellen reaktiv sein k\u00f6nnen, um im Sinne der Nachhaltigkeit unn\u00f6tigen Abfall zu vermeiden. So ist z.B. der selektive Einschub einzelner Stickstoffatome in Kohlenstoff-Wasserstoff Bindungen von Zielmolek\u00fclen ein besonders interessantes Ziel der chemischen Synthese. Solche Stickstofftransfer-Reaktionen wurden in der Vergangenheit anhand von quantenchemischen Computersimulationen f\u00fcr molekulare Metallverbindungen dargestellt, bei denen einzelne Stickstoffatome an das Metall gebunden sind. Diese hochreaktiven Intermediate wurden bisher aber nicht experimentell beobachtet. Ein Zusammenwirken von experimentellen und theoretischen Untersuchungen solcher Metallonitren-Schl\u00fcsselintermediate ist daher f\u00fcr eine detaillierte Analyse und schlie\u00dflich Nutzung katalytischer Stickstoffatom-Transferreaktionen sehr bedeutsam.\u00a0<\/p>\n\n\n\n<p>Erstmals konnten nun Chemiker um Prof. Sven Schneider, Universit\u00e4t G\u00f6ttingen, und Prof. Max Holthausen, Goethe-Universit\u00e4t Frankfurt, in Zusammenarbeit mit den Gruppen von Prof. Joris van Slageren, Universit\u00e4t Stuttgart und Prof. Bas de Bruin, Universit\u00e4t Amsterdam, ein solches Metallonitren direkt beobachten, spektroskopisch vermessen und quantenchemisch umfassend charakterisieren. Dazu wurde ein Platin-Azid-Komplex photochemisch in ein Metallonitren umgewandelt und mittels Photo-Kristallographie sowie magnetometrisch untersucht. Zusammen mit der theoretischen Modellierung gelang den Forschern nun die detaillierte Beschreibung eines sehr reaktionsfreudigen Metallonitrens, bei dem ein Stickstoffatom nur eine Bindung zum Metallatom aufweist und als Diradikal vorliegt, das hei\u00dft \u00fcber zwei ungepaarte Elektronen verf\u00fcgt. Die Wissenschaftler konnten ferner zeigen, wie die ungew\u00f6hnliche elektronische Struktur des Platin-Metallonitrens den gezielten Einschub des Stickstoffatoms, z.B. in C\u2013H Bindungen anderer Molek\u00fcle, erm\u00f6glicht.&nbsp;<\/p>\n\n\n\n<p>Prof. Max Holthausen erkl\u00e4rt: \u201eDie Erkenntnisse unserer Arbeit erweitern das grundlegende Verst\u00e4ndnis der chemischen Bindung und der Reaktivit\u00e4t solcher Metallkomplexe entscheidend. Wir legen damit die Grundlage f\u00fcr eine rationale Syntheseplanung.\u201c Prof. Sven Schneider sagt: \u201eDie Einschubreaktionen, die wir beschrieben haben, erm\u00f6glichen die Nutzung von Metallonitrenen f\u00fcr die selektive Synthese organischer Stickstoffverbindungen durch katalytischen Stickstoffatom-Transfer. Damit tr\u00e4gt diese Arbeit zur Entwicklung neuartiger, \u201agr\u00fcner\u2018 Synthesen von Stickstoffverbindungen bei.\u201c&nbsp;<\/p>\n\n\n\n<p>Die Arbeit wurde durch die Deutsche Forschungsgemeinschaft und den Europ\u00e4ischen Forschungsrat gef\u00f6rdert.<\/p>\n\n\n\n<div style=\"height:20px\" aria-hidden=\"true\" class=\"wp-block-spacer\"><\/div>\n\n\n\n<p class=\"has-background has-very-light-gray-background-color\"><strong>Publikation: <\/strong>Jian Sun, Josh Abbenseth, Hendrik Verplancke, Martin Diefenbach, Bas de Bruin, David Hunger, Christian W\u00fcrtele, Joris van Slageren, Max C. Holthausen, Sven Schneider: A platinum(II) metallonitrene with a triplet ground state. Nat. Chem. (2020) https:\/\/doi.org\/10.1038\/s41557-020-0522-4<\/p>","protected":false},"excerpt":{"rendered":"<p>Metallkatalysatoren k\u00f6nnen Stickstoff auf organische Molek\u00fcle \u00fcbertragen. Bei solchen Reaktionen treten kurzlebige Verbindungen auf, deren Funktion f\u00fcr die Produktbildung durch die chemische Bindung von Metall und Stickstoff ma\u00dfgeblich bestimmt wird. 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